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報告書

人工バリア材料の変質に関する研究-硝酸塩およびセメントからの浸出物の影響-(研究委託内容報告書)

入矢 桂史郎*; 加藤 忠男*; 藤田 英樹*; 久保 博*

JNC TJ8400 2000-034, 212 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-034.pdf:7.91MB

TRU廃棄物の処分システムの構成材料としてコンクリートや圧縮成型したベントナイトが考えられる。コンクリートは処分場内外の地下水と接することによってその成分が溶出し、周辺地下水を高アルカリ性溶液に変え、その高アルカリ性浸出液によって、ベントナイトのゼオライト化および周囲の岩石が溶出する等の影響を与えると考えられている。また、コンクリートの施工時に添加される有機系混和剤の浸出や一部の廃棄体に含まれる硝酸塩の溶出等によって核種の移行が加速されるなどの影響が考えられる。これまでの研究によって、コンクリートの模擬浸出液を用いた短期的な浸漬試験によって、pHが10.5以下の条件では岩石およびベントナイトの変質が抑制されることが示されている。また同様に、pHを11.0以下に保つセメントとして、シリカフュームおよびフライアッシュを多量添加したセメントを開発し、その性能を確認してきた。しかし、ベントナイト等の変質については、条件によってゼオライト化やイライト化が報告されているため、長期変質試験による確認が必要である。また、開発した低アルカリ性セメントについては、そのベントナイト等への影響抑制効果が実証されていないため、実験的に確認する必要がある。有機物の影響については、初期のコンクリートから浸出する有機物量が実験的に把握されたが、核種の溶解度への影響を把握することにおいて、重要なその量や形態の変遷による影響については確認されていない。また硝酸塩の影響については、処分初期の高濃度の硝酸塩溶液ではコンクリートの変質はほとんど加速されないことが示されているが、硝酸塩濃度が次第に下がった場合には、硝酸イオンの化学形態にともなってコンクリートの変質が加速される可能性が懸念されている。本年度は、これまでの知見をふまえ、核種移行特性への影響評価に資するため、材料の変質特性等を詳細に把握する。そのため、コンクリートからの浸出液によるベントナイトの長期的変質を実験的に確認するとともに、低アルカリ性コンクリートからの浸出液によるベントナイトの変質試験を行う。また、コンクリートから浸出する有機成分の量と形態の変遷を調べる。さらに、硝酸塩濃度の変遷を考慮し、コンクリートが硝酸塩によってさらに長期にわたり変質を受けたときのコンクリートの変質特性を把握する。

報告書

人工バリア材料の変質に関する研究-硝酸塩およびセメントからの浸出物の影響-(研究概要)

入矢 桂史郎*; 加藤 忠男*; 久保 博*; 藤田 英樹*

JNC TJ8400 2000-033, 95 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-033.pdf:11.11MB

TRU廃棄物の処分システムの構成材料としてコンクリートや圧縮成型したベントナイトが考えられる。コンクリートは処分場内外の地下水と接することによってその成分が溶出し、周辺地下水を高アルカリ性溶液に変え、その高アルカリ性浸出液によって、ベントナイトのゼオライト化および周囲の岩石が溶出する等の影響を与えると考えられている。また、コンクリートの施工時に添加される有機系混和剤の浸出や一部の廃棄体に含まれる硝酸塩の溶出等によって核種の移行が加速されるなどの影響が考えられる。これまでの研究によって、コンクリートの模擬浸出液を用いた短期的な浸漬試験によって、pHが10.5以下の条件では岩石およびベントナイトの変質が抑制されることが示されている。また同様に、pHを11.0以下に保つセメントとして、シリカフュームおよびフライアッシュを多量添加したセメントを開発し、その性能を確認してきた。しかし、ベントナイト等の変質については、条件によってゼオライト化やイライト化が報告されているため、長期変質試験による確認が必要である。また、開発した低アルカリ性セメントについては、そのベントナイト等への影響抑制効果が実証されていないため、実験的に確認する必要がある。有機物の影響については、初期のコンクリートから浸出する有機物量が実験的に把握されたが、核種の溶解度への影響を把握することにおいて、重要なその量や形態の変遷による影響については確認されていない。また硝酸塩の影響については、処分初期の高濃度の硝酸塩溶液ではコンクリートの変質はほとんど加速されないことが示されているが、硝酸塩濃度が次第に下がった場合には、硝酸イオンの化学形態にともなってコンクリートの変質が加速される可能性が懸念されている。本年度は、これまでの知見をふまえ、核種移行特性への影響評価に資するため、材料の変質特性等を詳細に把握する。そのため、コンクリートからの浸出液によるベントナイトの長期的変質を実験的に確認するとともに、低アルカリ性コンクリートからの浸出液によるベントナイトの変質試験を行う。また、コンクリートから浸出する有機成分の量と形態の変遷を調べる。さらに、硝酸塩濃度の変遷を考慮し、コンクリートが硝酸塩によってさらに長期にわたり変質を受けたときのコンクリートの変質特性を把握する。

論文

Phase relations of Ca(OH)$$_{2}$$ under high-temperature and high-pressure conditions

福井 宏之*; 大高 理*; 桂 智男*; 永井 隆哉*; 舟越 賢一*; 内海 渉; 亀卦川 卓美*

Science and Technology of High Pressure, p.554 - 557, 2000/00

高圧下での示差熱解析並びに放射光X線その場観察により、水酸化カルシウムの8GPaまでの融点の圧力変化を測定した。融点は、圧力増加に伴って下降し、6GPaでは、約600$$^{circ}$$Cになった。さらに圧力を増加させると、融点は上昇に転じ、固相にこのあたりの相転移があることを示唆され、実際にX線観察によりBaddeleyite構造の新高圧相が発見された。

報告書

セルロース系有機物の分解および核種移行への影響に関する研究(研究概要)

下城 実喜男*; 千葉 保*

PNC TJ1281 98-008, 35 Pages, 1998/02

PNC-TJ1281-98-008.pdf:0.91MB

キムタオル、キムワイプ及びISAのアルカリ分解試験を行い、以下の知見を得た。・セルロース分解率は最大7%であった(8週間浸漬)。・セルロース分解後の試験液中のTOCの34$$sim$$55%がISAであった(8週間浸漬)。・Ca(OH)2飽和溶液では、ISAの分解は認められない(8週間浸漬)。ISA共存下でのAmの溶解確認試験及びセメント吸着試験を行い、以下の知見を得た。・ISA濃度が10-5M程度以上から、Amの溶解度上昇(410-12M$$rightarrow$$210-9M)が確認された。・ISA濃度が10-3M共存する条件下でも、吸着試験におけるAm濃度は検出限界(0.02[Bq/mL]=710-13M)以下であった。また、既存コードを改良し、性能評価における有機物影響評価を行うための解析ツールを整備するとともに試解析を行った。

報告書

セルロース系有機物の分解および核種移行への影響に関する研究(研究委託内容報告書)

下城 実喜男*; 千葉 保*

PNC TJ1281 98-007, 168 Pages, 1998/02

PNC-TJ1281-98-007.pdf:4.29MB

キムタオル、キムワイプ及びISAのアルカリ分解試験を行い、以下の知見を得た。・セルロース分解率は最大7%であった(8週間浸漬)。・セルロース分解後の試験液中のTOCの34$$sim$$55%がISAであった(8週間浸漬)。・Ca(OH)2飽和溶液では、ISAの分解は認められない(8週間浸漬)。ISA共存下でのAmの溶解確認試験及びセメント吸着試験を行い、以下の知見を得た。・ISA濃度が10-5M程度以上から、Amの溶解度上昇(410-12M$$rightarrow$$210-9M)が確認された。・ISA濃度が10-3M共存する条件下でも、吸着試験におけるAm濃度は検出限界(0.02[Bq/mL]=710-13M)以下であった。また、既存コードを改良し、性能評価における有機物影響評価を行うための解析ツールを整備するとともに試解析を行った。

報告書

TRU廃棄物の処分概念の検討,3 (研究概要)

深沢 栄造*; 田中 益弘*; 山本 博之*; 平 和男*; 山本 正明*; 奥津 一夫*; 羽根 幸司*; 青柳 孝義*; 森川 誠司*; 古市 光昭*

PNC TJ1100 98-007, 60 Pages, 1998/02

PNC-TJ1100-98-007.pdf:4.47MB

TRU廃棄物は、高レベル放射性廃棄物と比較して発生量が多いが、発熱性があるものが少ないため、深地層中に大空洞を掘削して処分することが合理的である。またTRU廃棄物は、半減期が十万年以上の核種を含有するため、長期間にわたりこれを人間環境から隔離することが要求される。本研究では処分システムの長期健全性に係わる重要事象の検討と、大空洞処分技術の開発、及び設計研究を実施した。本年度の研究成果を以下に示す。1)平成7年度及び8年度に抽出・検討した事象について、漏れがないことを他研究の成果を踏まえて再検討した上で事象を整理した。また抽出された各事象に対する現状の知見、設計の考え方、課題・対応を整理し、今後の検討の方向性を明確にすることができた。2)人工バリア材の体積変化に対するシステム健全性評価の一環として、人工バリア材料のうち、ベントナイトの周辺に空隙が発生したことを想定し、飽和ベントナイトの自己シール状況の把握と止水機能の確認及び体積変化後の密度分布変化を調べた。また、自己シール性確認実験を補完することを目的に飽和ベントナイト試料に対する膨潤試験を行った。これらの結果を基に、人工バリア材の体積変化に対するシステム健全性の評価を行った。3)処分システム閉鎖直後の状態を想定し、不飽和状態における底部ベントナイト層の変形挙動ならびに支持力評価を行った。また、平成7年度に実施した飽和状態における変形挙動に関しても再検討を行った。4)平成8年度の委託研究で調査した「大久保モデル」を用いて試解析を実施し、大空洞の処分システム成立性の見通しを検討した。5)ナトリウム型ベントナイト単体、カルシウム型に変質させたベントナイト単体、天然のカルシウム型ベントナイト単体およびカルシウム型に変質させたベントナイトにケイ砂を混合した材料に対し、飽和水酸化カルシウム水溶液を通水させた系で膨潤圧、透水係数を試験により取得した。6)これまで処分システム設計で考慮しているいくつかの処分方式に対し、数値解析法により空洞の安定性を評価した。解析結果により得られる変形、緩み領域を用いて構造的安定性の評価を行うことができた。

報告書

TRU廃棄物の処分概念の検討,3 (研究委託内容報告書)

深沢 栄造*; 田中 益弘*; 山本 博之*; 平 和男*; 山本 正明*; 奥津 一夫*; 羽根 幸司*; 青柳 孝義*; 森川 誠司*; 古市 光昭*

PNC TJ1100 98-006, 434 Pages, 1998/02

PNC-TJ1100-98-006.pdf:59.14MB

TRU廃棄物は、高レベル放射性廃棄物と比較して発生量が多いが、発熱性があるものが少ないため、深地層中に大空洞を掘削して処分することが合理的である。またTRU廃棄物は、半減期が十万年以上の核種を含有するため、長期間にわたりこれを人間環境から隔離することが要求される。本研究では処分システムの長期健全性に係わる重要事象の検討と、大空洞処分技術の開発、及び設計研究を実施した。本年度の研究成果を以下に示す。1)平成7年度及び8年度に抽出・検討した事象について、漏れがないことを他研究の成果を踏まえて再検討した上で事象を整理した。また抽出された各事象に対する現状の知見、設計の考え方、課題・対応を整理し、今後の検討の方向性を明確にすることができた。2)人工バリア材の体積変化に対するシステム健全性評価の一環として、人工バリア材料のうち、ベントナイトの周辺に空隙が発生したことを想定し、飽和ベントナイトの自己シール状況の把握と止水機能の確認及び体積変化後の密度分布変化を調べた。また、自己シール性確認実験を補完することを目的に飽和ベントナイト試料に対する膨潤試験を行った。これらの結果を基に、人工バリア材の体積変化に対するシステム健全性の評価を行った。3)処分システム閉鎖直後の状態を想定し、不飽和状態における底部ベントナイト層の変形挙動ならびに支持力評価を行った。また、平成7年度に実施した飽和状態における変形挙動に関しても再検討を行った。4)平成8年度の委託研究で調査した「大久保モデル」を用いて試解析を実施し、大空洞の処分システム成立性の見通しを検討した。5)ナトリウム型ベントナイト単体、カルシウム型に変質させたベントナイト単体、天然のカルシウム型ベントナイト単体およびカルシウム型に変質させたベントナイトにケイ砂を混合した材料に対し、飽和水酸化カルシウム水溶液を通水させた系で膨潤圧、透水係数を試験により取得した。6)これまで処分システム設計で考慮しているいくつかの処分方式に対し、数値解析法により空洞の安定性を評価した。解析結果により得られる変形、緩み領域を用いて構造的安定性の評価を行うことができた。

報告書

低レベル放射性廃棄物処分用コンクリート構造物の劣化速度の評価方法に関する調査及び試算

大越 実

JAERI-Review 97-009, 32 Pages, 1997/08

JAERI-Review-97-009.pdf:1.24MB

低レベル放射性廃棄物の埋設処分施設の人工バリア材として使用される鉄筋コンクリートの劣化要因及び劣化速度の評価手法について、文献調査を実施するとともに、その調査結果を基に劣化速度の試算を行った。その結果、主要な劣化要因としては、鉄筋の腐食、水酸化カルシウムの溶出、硫酸塩による侵食、凍結溶解及びアルカリ骨材反応を考慮すれば十分であることがわかった。また、調査結果及び試算結果によれば、製作時における品質保証及び品質管理が適切に実施されれば、鉄筋コンクリート構造物は、相当長期間にわたってその健全性を維持することができるものと考えられ、米国等において要求されている処分施設としての寿命期間である500年を十分満足するものと判断された。

報告書

有機塩素化合物の脱塩素化

矢幡 胤昭*; 木原 伸二; 大内 操

JAERI-Research 96-035, 24 Pages, 1996/06

JAERI-Research-96-035.pdf:0.97MB

トリクロロエチレン、ジクロロメタン等の有機塩素化合物と鉄、アルミニウム粉末または酸化カルシウムとの反応による脱塩素化を試みた。反応の進行状況は質量分析計を用いて有機塩素化合物の濃度変化より調べた。トリクロロエチレンと鉄粉末との反応をAr中350~440$$^{circ}$$Cで行った。380$$^{circ}$$Cで反応は急速に進行し約100分間の接触反応で99.5%以上が分解し塩化鉄と炭素が生成した。ジクロロメタンを380~440$$^{circ}$$Cで鉄粉末と反応させると塩化鉄、炭素及び水素が生成した。反応過程でメチル基、メタンが検出された。アルミニウムとは380~440$$^{circ}$$Cで反応が十分進行しなかった。トリクロロエチレンと酸化カルシウムの反応をアルゴン及び空気中で行った。いずれも塩化カルシウムが生成するが、空気雰囲気ではCO、CO$$_{2}$$が生成し、アルゴン中では炭素が遊離する。

報告書

UO$$_{2}$$・黒鉛混合物から放出される核分裂ヨウ素のセラミックス材料による捕集

福田 健; 柴 是行; 半田 宗男

JAERI-M 5847, 13 Pages, 1974/09

JAERI-M-5847.pdf:0.6MB

ガス冷却炉インタナルトラップ材料開発の立場から、13種のセラミックス材料のヨウ素捕集能力を、温度こう配をもつ沈着管を用いるサーモクロマトグラフによって調べた。ヨウ素源には軽照射したUO$$_{2}$$・黒鉛混合粉末から高温で放出される核分裂ヨウ素($$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I)を、そのキャリアガスには精製ヘリウムを用いた。核分裂ヨウ素の沈着温度は、充てん材による差異の他に、同一充てん材においてもその脱ガス処理によって差異を生ずることが分った。良く脱ガス処理したマグネシア、アルミナおよび酸化力ルシウムが1000$$^{circ}$$C付近で核分裂ヨウ素を沈着させ得ることが分った。核分裂ヨウ素の沈着機構は、化学吸着であると考えられる。沈着温度の時間依存性から吸着熱の大きさを推定する簡易方法を考案した。上記三種のセラミックス材料への推定吸着熱は50kcal/mol以上であった。

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